MGA++ γ射线同位素比锕系元素分析

MGA ++ for Nuclear Radiation Safeguards
MGA++是一个三程序(MGA、U235和MGAHI)套件,用于分析锗辐射探测器获得的锕系元素谱。MGA++是劳伦斯利弗莫尔国家实验室多年持续研发的结果。原始MGA代码被开发用于确定伽马射线数据的钚同位素丰度。MGA-B32包括原始MGA代码的升级版本(依赖于100 keV区域)、使用小于300 keV伽马射线的铀同位素分析代码U235以及使用200 keV-1 MeV能量区域的钚同位素分析代码MGAHI。这些程序不需要特殊的校准源或计算,仅使用从样品谱中获得的信息来确定同位素比率。MGA++可使用任何MCB控制一个或两个HPGe辐射探测器(包括Detective和Micro-Detective)的数据采集。
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    • 三个高级分析程序套件:
      • MGA用单平面或一平面和一同轴的Ge探测器分析Pu
      • MGAHI用单个同轴Ge探测器分析Pu
      • U235仅使用一个平面Ge探测器分析U
    • 最新LLNL算法用于分析锕系元素。
    • 无需校准标准来校正基质或容器效应。
    • 快速操作,可显示谱、结果和峰值拟合残差。
    • 可轻松修改参数集以获得最佳结果。
    • 灵活的报告:即时结果和归档副本保持到Access数据库中。
    • 综合数据收集和分析。
    • 易于使用的Windows图形用户界面。
    • 符合ORTEC CONNECTIONS标准。
    • 可与所有ORTEC和许多非ORTEC MCA一起运行。
    • 开发人员工具包选件有助于自定义系统开发。

    MGA++由三个软件程序(MGA、U235和MGAHI)组成,用于分析锗探测器获得的锕系元素谱。MGA++是劳伦斯利弗莫尔国家实验室多年持续研发的结果。1

    原始MGA代码被开发用于确定锗探测器所获得的伽马射线数据的钚同位素丰度。MGA-B32包括 1) 原始MGA代码的升级版本,它依赖于100 keV区域;2) U235,一种使用小于300 keV伽马射线的铀同位素分析代码;以及 3) MGAHI,一种使用200 keV-1 MeV能量区域的钚同位素分析代码。这些代码分析了使用HPGe探测器收集的伽马射线数据。

    这些程序不需要特殊的校准源或计算,仅使用从样品谱中获得的信息来确定同位素比率。

    作为CONNECTIONS软件系列的正式成员,MGA++可以显示正在采集的数据,然后快速分析和报告结果 - 所有这些都由一个易于使用的程序完成。

    用户界面
    对于每种操作模式,单独的“查看器”程序(MGAView、MGAHIView和U235View)和分析模块(MGA.EXE、MGAHI.EXE和U235.EXE)确保了分析方法的完整性。Viewer程序提供用户界面和硬件控制功能。在MGA++中,可以抑制所有谱显示。

    MGAView、MGAHIView和U235View提供了同样友好的用户界面。探测器的当前状态显示在右侧。特殊计数率计模式显示所选区域的瞬时计数率。可以在采集期间查看谱。

    启动/保存/报告功能可以通过键盘或鼠标进行一键式收集和分析,简化了穿戴防护服的操作员的任务!当认为有必要进行额外计数时,“重新启动/保存/报告”将继续当前计数。

    从磁盘或MCB中重新分析谱非常简单 - 只需单击并选择即可。MGA++程序收集的所有谱都以ORTEC标准谱(SPC)格式存储,可由许多程序读取。该文件包括分析参数和硬件描述记录 - 即包括验证结果所需的一切数据。

    除了主要的ORTEC SPC文件格式之外,存储在磁盘上的各种输入文件格式谱还可以通过MGA++进行分析。

    分析结果可以使用缩放功能显示,以便直观地确认分析。

    峰值拟合结果可以与拟合残差一起检查以确保分析质量。为了帮助理解,可以打开或关闭显示器上的各个峰值。

    灵活的分析
    分析参数可在清晰、易于理解的对话框中进行指定。分析参数可以保存到磁盘上,以便在类似的样品上使用,并根据需要进行调用。

    在每次分析结束时,结果将自动存储在Access格式数据库中,并为操作员打印或显示。MGAView(使用记录功能)或Access可以查看三个数据库表(分析、采集和同位素)。这种强大的数据存储方法可以轻松创建汇总报告、异常报告和其他有用的输出。

    CONNECTIONS集成
    在Windows 2000/XP下运行的MGA++程序被完全集成到ORTEC CONNECTIONS环境中。支持所有ORTEC多通道缓冲硬件,包括联网以及独立的DigiDART和DSPEC MCA。

    CONNECTIONS结构有助于开发自定义应用,例如自动测量系统。(ORTEC可提供开发人员工具包,以帮助此开发过程。)

    所有CONNECTIONS产品的共同特点是支持Windows 2000/XP下多任务、多线程的并发分析过程,同时支持本地连接和远程连接的以太网链路MCA,以及探测器的安全密码锁定。

    先决条件
    MGA++将在Windows 2000/XP下支持ORTEC多通道缓冲硬件的任何系统上运行。虽然MGA++可以直接控制兼容的MCA硬件,但MAESTRO是仪器设置的先决条件。

    MGA分析模式

    • 产生238,239,240,241Pu、241,243Am、237,239Np和235,238U的重量百分比结果。
    • 确定242Pu。
    • 可使用单平面HPGe探测器(0-300 keV)或一平面和一同轴HPGe探测器(0-1000 keV)进行操作。
    • 无需校准标准来校正基质或容器效应。
    • 自动能量和峰形重新校准。

    MGA模式有两种数据分析配置:单探测器模式和双探测器模式。在单探测器模式下,MGA设计用于能量范围为0-300 keV的平面HPGe探测器,以获得Pu同位素信息。在用于高衰减样本的双探测器模式下,可以使用能够提供高达~1000 keV更高能量数据的同轴HPGe探测器来辅助测量。该同轴探测器可测量~1 MeV的伽马射线能量。利用这些附加信息,可以改善样品均匀性和同位素含量。然而,在双探测器模式下,需要来自平面探测器的信息,仅有同轴信息是不够的。当将原始MGA代码应用于严密屏蔽样本的伽马射线能谱时,此要求会更加明显。这一问题在某种程度上可以通过引入ORTEC SGD GEM探测器得到解决,在某些情况下,该探测器可以通过使用两个独立的谱(低能量和高能量)执行平面和同轴探测器的功能。

    钚γ射线能谱中有大约10个能量区域,可用于计算同位素丰度。在94-104 keV区域的同位素丰度和129和148 keV的峰值最为明显。尽管这些区域难以分析,但可以实现1%或更高的精度。

    处理后的样本年龄
    MGA可处理新鲜分离和陈置的样品 - 这一点很重要,因为最近加工的钚样品的237U和241Am含量通常非常低。在处理后的约2个月内237U活度增加,此时它与其241Pu亲本的α衰变率达到平衡。任何假定这两种同位素之间已建立衰变平衡的分析方法都不能用于新加工的样品。

    存在其他放射性物质
    其他放射性物质可能作为衰变产物、作为来自先前工艺的污染物或作为混合后的产物存在于钚样品中。铀是一种常见的放射性物质,与钚混合可形成混合氧化物(MOX)燃料。MGA可以准确地确定样品中235U的相对丰度。有时遇到的其他放射性物质是237Np-233Pa、243Am-239以及一些低水平的裂变产物(如95Zr-95Nb和137Cs)。如果采用双探测器系统,通过分析233Pa的312 keV峰值(237Np的子体),可以检测到低至约50 ppm的237Np。MGA可自动识别243Am和239Np同位素的干扰、样品中钍的X射线荧光以及存在的137Cs(如果使用双探测器系统)。

    MGAHI模式
    MGAHI使用物理参数来考虑伽马射线的衰减和发射,并且不需要探测器的效率校准。不需要50 keV和200 keV之间的伽马射线信息。当源被严密屏蔽,并且处在高本底、空间有限的环境中时,MGAHI将非常有用。如果屏蔽太多,100 keV能量区域可能完全衰减。在高本底环境中,探测器可能看到来自其他附近源的伽马射线。此外,谱测定系统可能有非常高的死区时间。在这种情况下可以使用铅屏蔽来减少死时间,但这也可能削减低能伽马射线。MGAHI采用原始的MGA方法:1)使用物理参数来考虑伽马射线的衰减和发射,以及2)不需要探测器效率校准。但是,与“原始MGA”不同,它不再需要平面信息。MGA分析非常依赖于100 keV能量区域探测器效率,吸收器厚度和Pu厚度使用来自239Pu衰变的已知伽马射线峰值的谱数据计算而得。

    MGAHI模式性能
    两个Pu(PIDIE)标准的MGAHI Pu重量%结果。使用75%同轴探测器收集3小时数据。使用两个吸收器(5mm不锈钢(ss)和2mm Pb)。破坏性分析(DA)的结果也在表中列出。

     

    238Pu

    239Pu

    240Pu

    241Pu

    PIDIE#1+ss

    0.012±18%

    93.79±1%

    6.02±4%

    0.19±7%

    PIDIE#1 +Pb

    0.011±15%

    93.85±1%

    5.98±3%

    0.18±5%

    PIDIE#1 DA

    0.01108

    93.822

    5.969

    0.1975

    PIDIE#3 +ss

    0.042±14%

    84.65±1%

    14.34±3%

    0.97±4%

    PIDIE#3 +Pb

    0.044±13%

    84.91±1%

    14.04±3%

    1.01±3%

    PIDIE#3 DA

    0.0475

    84.835

    14.128

    0.99

    U235分析模式

    • 235U、234U和238U的相对比率。
    • 使用129 keV峰值自动检查是否存在Pu。
    • 使用0-300 keV的单平面HPGe探测器进行操作。
    • 无需校准标准来校正基质或容器效应。
    • 校正内部样品吸收和放置在样品和探测器之间的吸收器。
    • 峰形校准由用户定义的谱峰值(可从文件加载)或默认值确定。

    U235使用单平面HPGe探测器,工作能量范围为0-300 keV。它可确定铀的相对同位素比率。以与MGA和MGAHI类似的方式,对于效率或基质或样品容器中的吸收器,不需要基本校准。

    典型的U235模式性能
    U235给出了234、235、238U的重量百分比结果。

    同位素

    范围(重量%)

    绝对精度(%)

    234U

    0.02-2

    5.0

    235U

    0.02-0.5

    5.0

     

    0.5-70

    0.5

     

    70-93

    1.5

     

    93-99

    5.0

    238U

    99-99.5

    5.0


    U235分析模式给出了235U、234U和238U的相对比率;当在这种模式下操作时,它可以警告用户可能存在Pu。

    绝对精度取决于样本的统计数据。

    一般考虑因素

    样本量和基质
    实际上,样本量的下限约为100毫克 - 由计数时间和所需的统计精度决定。原则上没有样本量上限,实际上只测量大样品的表面,因为钚和铀的低能射线具有较短的平均自由路径。样品厚度超过“饱和厚度”将不会增加计数率,因为来自样品背面的射线已被完全吸收。

    铀或钚通过其自身α或γ发射的荧光程度远低于固体材料。输入有关该溶液的详细信息将有助于分析处理X射线。

    屏蔽
    屏蔽或准直器可以用来减少或消除附近材料的谱计数。镉、铜、铅或钽箔用于减少低能γ射线的存在,特别是那些在59 keV的射线。这减少了钚样品无法计数的死区时间。这些低能伽马射线几乎不存在于铀样品中。除非它们存在,否则不需要对低能射线进行优先滤波。

    锗探测器
    对于使用MGA或U235进行的高达300 keV的测量,需要一个122 keV下标称分辨率为550 eV的平面HPGe探测器。虽然在某些情况下可以放宽此要求,但122-keV分辨率不应超过700 eV。

    较厚的平面探测器将具有较高的峰康(p/C)比,因此,假设它具有符合其他测量要求的面积和122-keV分辨率,则可以在低能量下提供优异的性能。

    为了在仅含钚的样品分析中使用较高的能量区域,在两个探测器MGA模式或MGAHI模式下,可以使用1332 keV下分辨率小于2.0 keV的同轴探测器。对于MGAHI,则需要208 keV下分辨率为1.1 keV或更高的探测器。来自239Pu的203-keV伽马射线必须可见。可在探测器前放置最多5 mm的Pb吸收器。

    ORTEC的安全保障(SGD)系列同轴和平面探测器专门针对此目的进行了优化,强烈建议与MGA++一起使用。

    ORTEC与LLNL签署了MGA++许可和开发协议
    ORTEC和劳伦斯利弗莫尔国家实验室已签订核保障应用专用软件领域的许可和开发协议。该许可证涵盖MGA++代码套件的现有版本,可用于分析来自各种核保障样品的HPGe探测器伽马射线能谱,以确定相对钚同位素丰度和/或铀浓缩。开发协议(CRADA)涉及对代码的进一步改进以及对ORTEC CONNECTIONS Windows 2000/XP谱测定环境下“无缝”集成的改进,以实现最大程度的易用性和可靠性。

    1 它是ORTEC与加州大学之间的合作研发协议(CRADA TSV-1368-96)和许可证(许可证编号TL-1375-96)的对象,ORTEC正在试图将这些程序集成到ORTEC软件环境中,以提高可用性。

    2 K. Debertin and R.G.Helmer,“使用半导体探测器进行的γ射线和X射线能谱测量”,第185页,Elsevier科学出版社B.V.,荷兰,1988年。

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    型号

    描述

    MGA-B32

    MGA++安全保障软件

    MGA-U32

    MGA-B32的更新

    MGA-G32

    MGA-B32的文档